MOFs衍生的碳包覆Cu3P/Cu高密度鋰離子電池負極材料
發布時間：2020-08-28 作者：harry 分享到：
近年來，過渡金屬磷化物（TMPs, 如CoP, Ni2P, FeP等）已成為鋰離子電池負極材料的研究熱點。磷化亞銅（Cu3P）, 盡管理論比容量接近于商業化鋰離子電池負極材料——石墨（Cu3P為363 mAh g-1，石墨為372 mAh g-1）, 但由于較高的材料密度, Cu3P的體積比容量約為石墨的三倍（Cu3P為3020 mAh cm-3, 石墨為830 mAh cm-1）, 有望成為替代石墨的負極材料。同時, 相對于石墨負極, Cu3P可**地避免溶劑共嵌副反應導致的容量衰減。然而,Cu3P固有的差導電性、低孔隙率和巨大體積膨脹效應嚴重阻礙了其實際應用。傳統的納米材料在提升倍率性能和循環穩定性具有一定作用, 但由于較低的振實密度, 犧牲了其體積比容量。
華南師范大學林曉明副教授、徐超副研究員與中山大學蘇成勇教授合作, 基于金屬-有機框架為模板, 設計并制備碳納米管穿插的多層次八面體碳包覆的Cu3P/Cu納米結構, 作為高密度鋰離子電池負極材料, 其表現出**的體積比容量性能, 并從實驗分析和理論計算闡釋了物質結構、反應機理與電化學性能之間的關系。相關結果發表在Advanced Science（DOI: 10.1002/advs.202000736）上。傳統金屬磷化物鋰離子電池負極材料不可避免地面臨差倍率性能和低振實密度的瓶頸。金屬-有機框架（MOFs）充當原子均勻且周期性分散的自犧牲模板, 被廣泛用于分層多孔碳封裝的納米結構材料的構筑, 從而實現高體積容量儲能。本研究成功設計并構筑了一種通過MOF衍生的碳納米管穿插的多層次八面體碳包覆的Cu3P/Cu納米結構(Cu3P/Cu@CNHO)。作為鋰離子電池的新型負極材料，其具有**的循環穩定性——在高達1600次循環后, 在1 A g-1電流密度下, 質量/體積比容量保持良好（463.2 mAh g-1/1878.4 mAh cm-3）、出色的倍率性能——甚至在10 A g-1的電流下仍具備超高的比容量（317.7 mAh g-1）以及高溫性能, 可**解決商業化石墨負極材料體積比容量低等問題。結合定量動力學分析、異位表征和密度泛函理論（DFT）計算，系統地深入研究Cu3P/Cu@CNHO在嵌鋰/脫鋰過程中的電化學反應機理, 從而證明了Cu3P/Cu@CNHO的可逆轉化機理、高導電性、低擴散能壘和出色倍率性能。本研究工作為構建MOF衍生的表面修飾的過渡金屬磷化物/金屬多層次結構提供了一種創新的思路。
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