用于高性能單色和暖白光OLED的具有延遲熒光的多功能雙極發(fā)光材料
發(fā)布時間：2020-09-03 作者：harry 分享到：
目前，有機發(fā)光二極管（OLED）以其成本低、柔性、效率高、對比度高等優(yōu)點，在顯示和照明等方面顯示出巨大的發(fā)展?jié)摿ΑＦ渲?，磷光材料的發(fā)光效率高，激子利用率理論上高達**，是目前市場上應(yīng)用很多的發(fā)光材料。然而，商用磷光材料依賴于稀有金屬元素，如銥和鉑，因此通常很昂貴。近年來，具有熱激活延遲熒光（TADF）性質(zhì)的純有機發(fā)光材料成為了OLED領(lǐng)域的研究熱點。TADF材料通常擁有較小的單重態(tài)-三重態(tài)能級差（ΔEST ≤ 0.3 eV），從而可以通過快速的反向系間竄越（RISC）過程，充分利用OLED中的電激子，實現(xiàn)了大于20％的器件外量子效率（?ext）。但是，由于三重態(tài)激子壽命長，大多數(shù)磷光材料和TADF材料在OLED中都存在非輻射躍遷過程，如聚集和濃度引起的猝滅，三重態(tài)-三重態(tài)湮滅（TTA），單重態(tài)-三重態(tài)湮滅（STA）等，這**地限制了它們的實際應(yīng)用。為了解決該問題，需要發(fā)展能夠**減輕激子湮滅的TADF材料。其中，減少分子間的π-π相互作用是開發(fā)**TADF材料的**策略，通過該策略制備的材料在純膜中具有高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（ΦFs），并且具有顯著的延遲熒光。這樣的發(fā)光材料通常對摻雜濃度不敏感，意味著它們可以用于**率非摻雜OLEDs以及具有各種摻雜濃度的摻雜OLEDs。另一方面，由于摻雜技術(shù)在OLEDs中被廣泛應(yīng)用，因此主體材料的設(shè)計對于獲得**率的OLEDs也至關(guān)重要。對于摻雜的OLEDs，激子可以在主體上形成（即Langevin復(fù)合），然后通過F?rster能量轉(zhuǎn)移和Dexter能量轉(zhuǎn)移到客體；激子還可以通過載流子捕獲直接在客體中形成。激子的復(fù)合行為會直接影響器件的表現(xiàn)。研究表明，以TADF材料作為主體時，若要實現(xiàn)高的激子利用率，就要使激子在主體上復(fù)合，并通過RISC和**的能量轉(zhuǎn)移在客體材料上進行輻射躍遷。這種器件工作機制下，主體的三重態(tài)激子濃度較高，因而主體分子的TTA過程是不可忽視的。因此，TADF材料無論是要作為**的OLED發(fā)光體或是主體，都要降低其分子間相互作用力，以**激子的湮滅。近日，華南理工大學(xué)唐本忠院士團隊趙祖金教授等人設(shè)計合成了一種新型發(fā)光材料（SBF-BP-DMAC）。作者研究了材料的晶體和電子結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性、電化學(xué)行為、載流子輸運、光致發(fā)光和電致發(fā)光性能。SBF-BP-DMAC表現(xiàn)出聚集增強發(fā)光（AEE）行為，且在固態(tài)下有**的延遲熒光效應(yīng)。此外，作者還發(fā)現(xiàn)該材料具備優(yōu)良的雙極載流子傳輸能力。這些特性使SBF-BP-DMAC可以作為優(yōu)良的OLEDs的發(fā)光材料和主體材料。以SBF-BP-DMAC為發(fā)光材料，非摻雜OLEDs的更大電致發(fā)光（EL）效率為67.2 cd A–1、65.9 lm W–1和20.1％，而摻雜OLEDs的更大EL效率為79.1 cd A–1、70.7 lm W–1和24.5％。作者將代表性的橙色磷光材料Ir(tptpy)2acac摻雜到SBF-BP-DMAC中用于OLEDs的制備，實現(xiàn)了88.0 cd A-1、108.0 lm W-1和26.8％的**的EL效率。進一步，作者以上述橙色磷光發(fā)光層為基礎(chǔ)制備了二元熒光-磷光雜化暖白光OLED，正視EL效率高達69.3 cd A-1、45.8 lm W-1和21.0％。這些OLEDs在高亮度下的效率滾降幅度都很小。如此卓越的EL性能表明，多功能的SBF-BP-DMAC在顯示和照明領(lǐng)域有巨大的應(yīng)用潛力。該成果以題為“A Multifunctional Bipolar Luminogen with Delayed Fluorescence for High-Performance Monochromatic and Color-Stable Warm-White OLEDs”發(fā)表在了Adv. Funct. Mater.上。論文的作者為華南理工大學(xué)博士生曾嘉杰，通訊作者為華南理工大學(xué)趙祖金教授。圖1 SBF-BP-DMAC的結(jié)構(gòu)表征
A）SBF-BP-DMAC的單晶結(jié)構(gòu)；C）SBF-BP-DMAC在晶體中的堆積方式和分子間相互作用。圖2 SBF-BP-DMAC的熱穩(wěn)定性與循環(huán)伏安特性A）SBF-BP-DMAC的熱重分析（TGA）和差示掃描量熱（DSC）曲線；B）SBF-BP-DMAC的循環(huán)伏安曲線。A）SBF-BP-DMAC在THF溶液（10-5 mol L-1）中的吸收光譜和SBF-BP-DMAC在純膜中的PL光譜；B）SBF-BP-DMAC在不同水分數(shù)（fw）的THF-水混合物中的PL光譜，其中SBF-BP-DMAC的濃度為10-5 mol L-1；C）SBF-BP-DMAC在10-5 mol L-1THF溶液和無氧條件下的純膜中的瞬態(tài)衰減PL光譜。圖4 非摻雜器件和摻雜器件的器件結(jié)構(gòu)和性能表征A,B）使用SBF-BP-DMAC作為發(fā)光材料的A）非摻雜器件和B）摻雜器件的器件結(jié)構(gòu)和材料能級；C）G1-G4器件的外量子效率-亮度圖。插圖：G1-G4在10 mA cm-2下的EL光譜和G1在10 mA cm-2下的照片；圖5 器件O1-O4的器件結(jié)構(gòu)和性能表征A）器件O1-O4的器件結(jié)構(gòu)和材料能級；B）器件O1-O4的外量子效率-亮度-功率效率特性；圖6 器件W的器件結(jié)構(gòu)和性能表征A）器件W的器件結(jié)構(gòu)和能量圖；E）器件W中發(fā)射層（EML）的分子結(jié)構(gòu)。圖7 器件H1（孔）和E1（電子）的電流密度-電壓圖A）器件H1（單空穴）和E1（單電子）的電流密度-電壓圖；B）SBF-BP-DMAC的電場依賴性遷移率（μ）。圖8 Ir(tptpy)2acac和SBF-BP-DMAC的光譜表征A）Ir(tptpy)2acac在10-5 mol L-1 THF溶液中的吸收光譜和SBF-BP-DMAC在純膜中的發(fā)射光譜重疊；B）SBF-BP-DMAC（膜I）和3 wt％Ir(tptpy)2acac：SBF-BP-DMAC（膜II）的純膜的瞬態(tài)衰減PL光譜；C,D）單空穴器件H2和H3，以及單電子器件E2和E3；E）以SBF-BP-DMAC為主體的PhOLED的工作機理。該團隊設(shè)計合成了一種綠色發(fā)光材料SBF-BP-DMAC，并對其進行了系統(tǒng)研究。SBF-BP-DMAC具有較高的熱穩(wěn)定性、形貌穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性，并表現(xiàn)出**的AEE、延遲熒光和雙極載流子傳輸能力。SBF-BP-DMAC可作為發(fā)光材料和主體材料用于制備性能**的非摻雜和摻雜OLEDs。利用SBF-BP-DMAC作為發(fā)光材料，非摻雜和摻雜OLEDs的高EL效率分別為67.2 cd A?1、65.9 lm W?1、20.1%和79.1 cd A?1、70.7 lm W?1、24.5%。同時，通過構(gòu)建Ir(tptpy)2acac: SBF-BP-DMAC摻雜體系，獲得了**的橙色PhOLEDs，其EL效率高達88.0 cd A?1、108.0 lm W?1和26.8%。更重要的是，通過使用非摻雜TPE-TAPBI膜作為藍光發(fā)射層、Ir(tptpy)2acac: SBF-BP-DMAC摻雜膜作為橙光發(fā)射層，制備了光譜穩(wěn)定的二元暖白光OLED，其具有69.3 cd A?1、45.8 lm W?1和21.0%的更大正視EL效率。在SBF-BP-DMAC作為主體橙色磷光器件中，通過Langevin復(fù)合、RISC和**的F?rster能量轉(zhuǎn)移，**地降低了三重態(tài)激子濃度，**了高亮度時的效率滾降。以SBF-BP-DMAC為發(fā)光材料或主體材料的OLEDs的**性能表明了其實用性、多功能性在照明光源和顯示設(shè)備中的巨大應(yīng)用潛力。文獻鏈接：A Multifunctional Bipolar Luminogen with Delayed Fluorescence for High-Performance Monochromatic and Color-Stable Warm-White OLEDs（Adv. Funct. Mater.， 2020，DOI:10.1002/adfm.202000019）
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