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大尺寸二維單晶的設(shè)計(jì)生長

發(fā)布時(shí)間：2020-09-03 作者：harry 分享到：

在人類文明史上，材料科學(xué)一直是推動(dòng)社會(huì)生產(chǎn)力發(fā)展的主要?jiǎng)恿χ弧?/span>特別是在過去的幾十年中，各種硅基器件見證了現(xiàn)代信息產(chǎn)業(yè)的發(fā)展與繁榮，尤其是在電子和光電領(lǐng)域。當(dāng)今社會(huì)，人們亟需開發(fā)一系列全新的材料，以促進(jìn)日趨放緩的硅基器件制程發(fā)展。二維材料家族被認(rèn)為擁有巨大的發(fā)展?jié)摿Γ蚱渚哂腥缦碌膬?yōu)勢：（1）原子級厚度，能夠克服關(guān)鍵的短溝道效應(yīng)，從而使器件在尺寸減小的同時(shí)還能降低功耗；（2）多種**的性質(zhì)，例如超高的載流子遷移率，界面之間的超快電荷轉(zhuǎn)移等；（3）具有導(dǎo)體、半導(dǎo)體、絕緣體、磁體等完備的器件基本組成單元，可以制備邏輯、存儲(chǔ)、光電和光子等器件；（4）與傳統(tǒng)硅基器件的加工技術(shù)兼容，可快速實(shí)現(xiàn)二維器件的規(guī)模化、高集成度應(yīng)用。然而，要真正開發(fā)二維器件高集度成應(yīng)用的巨大潛力，必須先突破制備大尺寸二維單晶的技術(shù)難關(guān)。因?yàn)橹挥写蟪叽绲亩S單晶才能提供具有高度一致性的極致材料性能，還能避免由缺陷、晶界帶來的材料性能劣化，這對器件的高集成度至關(guān)重要。因此，研究大尺寸二維單晶的生長，具有**重要的意義。但是，傳統(tǒng)三維單晶生長中許多成功的經(jīng)驗(yàn)并不能直接運(yùn)用于二維單晶的制備，主要因?yàn)槎S材料只有原子級厚度，其生長必須依賴于襯底。二維單晶的可控生長主要基于材料與襯底之間的表、界面調(diào)控。到目前為止，只有石墨烯與六方氮化硼（hBN）被制備出接近米量級的單晶。因此，現(xiàn)階段，總結(jié)已有的研究成果并且對二維單晶生長作出更加系統(tǒng)、深入地理解，可為今后更多二維單晶的可控生長打下基礎(chǔ)。

成果簡介

近日，北京大學(xué)劉開輝研究員（通訊作者）等人回顧并提出了二維單晶可控生長過程中的四個(gè)關(guān)鍵因素，即成核控制、生長促進(jìn)、表面調(diào)控和雜相**。晶核控制與生長促進(jìn)是單個(gè)晶核長大形成大尺寸二維單晶的關(guān)鍵因素。表面調(diào)控可使所有晶疇取向一致，然后無縫拼接為大尺寸單晶膜。雜相**的目標(biāo)是提高產(chǎn)物的相純度，從而獲得更高的單晶質(zhì)量。基于現(xiàn)有的研究成果，作者對大尺寸二維單晶生長作出了更加系統(tǒng)深入的認(rèn)識(shí)。同時(shí)，作者還討論了二維材料潛在的生長控制方法和應(yīng)用前景，彰顯了二維單晶材料體系的光明未來。相關(guān)研究成果以“Designed Growth of Large-Size 2D Single Crystals”為題發(fā)表在Adv. Mater.上。

圖文導(dǎo)讀

圖一、二維單晶生長四個(gè)關(guān)鍵因素的示意圖

圖二、成核控制

（a）液體Cu表面生長石墨烯的示意圖；

（b）對應(yīng)的石墨烯SEM圖像；

（c）三聚氰胺鈍化Cu活性中心，進(jìn)而**成核密度過程的示意圖；

（d）石墨烯成核密度**降低的SEM圖像；

（e）控制Cu₈₅Ni₁₅襯底上單核生長的設(shè)計(jì)示意圖；

（f）由單核生長的單晶石墨烯光學(xué)照片；

（g）石墨烯進(jìn)化選擇生長的示意圖；

（h）1英尺長的單晶石墨烯光學(xué)照片。

圖三、生長促進(jìn)

（a，b）石墨烯邊緣Ni原子的STM模擬圖像；

（c-e）在有氧和無氧狀態(tài)下的石墨烯邊緣生長的示意圖和相對應(yīng)的DFT計(jì)算；

（f）局部氧輔助催化生長的示意圖；

（g-i）在有氧輔助以及沒有氧輔助的情況下，甲烷分解反應(yīng)過程的示意圖和對應(yīng)的能量曲線；

（j-l）在局部氟輔助催化作用下，一種可能的碳源分解反應(yīng)路徑示意圖以及對應(yīng)的能量曲線。

圖四、表面調(diào)控

（a）Cu（111）上生長取向一致的石墨烯晶疇光學(xué)圖；

（b，c）單晶石墨烯和Cu（111）的低能電子衍射圖；

（d）在hBN片上生長的取向一致的MoS₂的原子力顯微鏡（AFM）圖像；

（e）MoS₂/hBN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的快速傅里葉變換（FFT）衍射點(diǎn);

（f） Cu（102）上生長的取向一致的hBN晶疇，背景顏色為襯底的電子背散射衍射（EBSD）圖;

（g）Cu（102）上各種hBN晶疇取向的能量計(jì)算；

（h，i）hBN在液態(tài)金上自校準(zhǔn)旋轉(zhuǎn)生長的示意圖；

（j）大尺寸Cu（110）上的取向一致的hBN晶疇；

（k，l）hBN和Cu（110）的低能電子衍射圖；

（m）hBN和Cu（110）的原子分辨STM圖像；

（n）利用DFT計(jì)算不同取向hBN生長的能量曲線。

圖五、 雜相**

（a）等離子體誘導(dǎo)MoS₂由2H相到1T相的相變示意圖；

（b）MoS₂的相變過程中的原子分辨STM圖像；

（c）2H-MoTe₂在邊界再結(jié)晶過程中相選擇的示意圖；

（d）生成的1T’相MoS₂；

（e，f）合成的1T’相MoS₂的原子分辨STEM圖像和對應(yīng)的FFT；

（g） MoS₂的相選擇生長策略示意圖以及K_xMoS₂形成能差異與鉀濃度的關(guān)系；

（h）與H₂濃度和生長溫度相關(guān)的K_xMoS₂生長MoS₂相圖。

小結(jié)

總之，本文綜述和討論了二維單晶受控生長過程中的四個(gè)關(guān)鍵因素。現(xiàn)階段，在所有二維材料中，只有石墨烯和hBN通過襯底的表面調(diào)控生長獲得了接近米量級的單晶。因此，設(shè)計(jì)具有合適對稱性的襯底并將其制備成大尺寸單晶，可能是實(shí)現(xiàn)二維單晶規(guī)模化生產(chǎn)的可行方法。此外，還可將制備好的二維單晶作為襯底，通過層間耦合的方法在其表面再次生長二維單晶，從而構(gòu)建層數(shù)、取向可控的多層二維單晶或垂直異質(zhì)結(jié)構(gòu)。同時(shí)，一些具有可控層數(shù)和形貌的功能納米材料也可以利用二維單晶模板來制備。現(xiàn)階段，二維單晶生長還具有巨大的研究空間和潛力。未來有望在多種二維單晶及其復(fù)雜異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備基礎(chǔ)之上，實(shí)現(xiàn)高集成度全二維器件的開發(fā)與應(yīng)用。

文獻(xiàn)鏈接：“Designed Growth of Large-Size 2D Single Crystals”(Adv. Mater.，2020，10.1002/adma.202000046)

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