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三斜相Na2Ti3O7——鈉離子電池負極的新選擇

發布時間：2020-08-28 作者：Giruy 分享到：

自1989年以來，石墨由于其低且穩定的鋰嵌入電位（0.01-0.2 V），和高的理論比容量，迅速占領鋰離子電池負極材料的主要市場。鈉離子電池與鋰離子電池具有相似存儲機制，并且具有豐富的資源儲量和低廉的成本，被認為是有希望的下一代電化學儲能技術，特別是在對低成本和長循環壽命有要求的大型儲能電站等領域。然而，在鈉離子電池中，可媲美鋰離子電池中石墨的低電壓負極材料寥寥無幾。鈦基負極材料由于其豐富的晶體結構、Ti³⁺/ Ti⁴⁺合適的氧化還原電對和低成本等優勢引起了廣泛的研究。然而，與碳負極的超低電壓相比，大多數鈦基負極的嵌入電壓平臺通常在0.5?1.0 V。Na2Ti3O7作為鈉離子電池鈦基負極材料中的一個特殊材料，其電位平臺為0.3 V，是所有報道鈦基負極材料里電位**的材料，遠低于常見Na0.66Li0.22Ti0.78O2的0.75V，NaTiO2的0.9 V, Li4Ti5O12的2.1 V等等，這也低于報道的其他鈉離子電池負極候選材料，例如磷，銻，鉍的合金等，因此匹配合適的正極組裝成的全電池，理論上有望輸出更高的工作輸出電壓。然而，目前文獻已經報道的Na2Ti3O7材料普遍為單斜相結構，在循環中通常會經歷不可逆的結構變化，容量隨循環快速衰減，限制了其廣泛應用。

華中科技大學材料科學與工程學院李會巧教授及其研究團隊通過改變合成溫度發現了Na2Ti3O7的另一個新相結構，其在保持低電壓優勢下，電化學性能明顯的提升。不同于以往報道的單斜晶系結構，他們研究發現Na2Ti3O7的另一個新相結構屬于三斜晶系。相比單斜相Na2Ti3O7，三斜相的Na2Ti3O7化合物通過溫度生長動力學誘導TiO6八面體發生扭曲變形，存在“胖矮型”的TiO6八面體，使得層間的Na+傳輸通道呈現更規則的結構排列。在單斜相Na2Ti3O7中，Na⁺傳輸通道的層間間隙最窄處為5.96 ?，最寬處為 6.72 ?，考慮整體排列不夠規則，Na⁺在層間傳輸不夠通暢，這種層間間隙較大的變化可能會引起 Na1 位點層間相互作用力的減弱。而在三斜相Na2Ti3O7中，Na⁺傳輸通道的層間間隙最窄處為 6.01 ? ，最寬處為6.47 ?，在 6.01-6.47 ? 較窄的區間內浮動，表現更加通暢的Na⁺傳輸通道，有助于 Na⁺在層間較為穩定地傳輸。實驗結果表明，相比單斜Na2Ti3O7，三斜相Na2Ti3O7在保持0.3V低電位平臺的同時其結構可逆性更好。經過20圈的循環后，三斜相Na2Ti3O7提供了94.7％的容量保持率，遠遠超過單斜Na2Ti3O7的25.7％。原位X射線衍射表明，常規單斜Na2Ti3O7在Na⁺的插入/脫嵌過程中經歷不可逆相變，而新的三斜相Na2Ti3O7在一個完整的循環后結構能可逆地恢復，這與其改善的循環性能較好的符合。得益于三斜相Na2Ti3O7低的嵌鈉電位和良好的結構可逆性，其有望成為高比能鈉離子電池負極材料的新選擇。

此項研究為Na2Ti3O7的晶體結構和電化學性能特點提供了新的認識，也為鈉離子電池鈦基負極材料的開發和設計提供了新的思路。相關成果以“A New Triclinic Phase Na2Ti3O7 Anode for Sodium-ion Battery”為題在線發表在Advanced Functional Materials(DOI:10.1002/adfm.202003733)上。

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