近年來，人為排放的二氧化碳(CO₂)使大氣中的CO₂濃度不斷增加。因此，減少CO₂排放量對于緩解氣候變化至關重要。為此，CO₂捕集與儲存(CCS)被認為是一種**的CO₂減排方法。然而，CCS存在吸收能力差、能量投入大的問題。同時，CO₂被認為是一種豐富的、廉價的、可再生的、無毒的碳源，是危險的一氧化碳和光氣的極佳替代物。所以許多研究致力于發展**的利用CO₂的方法和技術。在這方面，二氧化碳捕獲和利用(CCU)是一個受到關注的研究方向。與CCS相比，CCU策略可以避免CO₂解吸步驟的能量輸入，并且對于將捕集的CO₂轉化為有用的、有價值的化學物質具有重要意義。

喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮類及其衍生物具有多種生物和藥理活性，可作為合成布那唑嗪、多沙唑嗪、哌唑嗪、澤那司他的關鍵中間體。然而傳統的合成路線，會使用如一氧化碳、光氣、氰酸鉀等有毒原料。所以從可持續發展和綠色化學的角度出發，將CO₂化學固定在2-氨基苯腈類化合物上，實現喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮的合成具有巨大的潛力和優勢。在過去的十年中，許多促進這種轉化的催化系統被開發出來，但上述的大多數催化體系仍然存在一些缺陷，例如通常需要大量的能量投入(如高反應溫度、高CO₂壓力)和揮發性有機溶劑才能將CO₂轉化為喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮類化合物。因此，開發綠色、高活性和多功能介質以**捕獲CO₂并隨后在溫和條件下轉化為喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮就顯得至關重要。

基于上述情景，青島科技大學的劉猛帥等人將三唑離子液體作為催化劑，使用CO₂與2-氨基芐腈合成了喹唑啉的衍生物。

圖1. 三唑催化劑與合成路線圖

（圖片來源：ACS Sustainable Chem. Eng.）

圖2. 催化劑的篩選

（圖片來源：ACS Sustainable Chem. Eng.）

研究人員對不同的催化劑進行了測試，發現Triz和有機堿（例如TMG，DBU，DBN和[P₄₄₄₄]OH）單獨使用時，催化活性較低，而具有不同陽離子的基于三唑鎓的離子液體在相同的條件下表現出更高的催化活性。對于[HTMG] [Triz]，在50 °C時可提供95％的產物收率。[HTMG][Triz]與報道的[Ch][Im]和[HTMG][Im]催化劑相比，需要更短的反應時間和更低的反應溫度。

圖3.反應條件對催化的影響

（圖片來源：ACS Sustainable Chem. Eng.）

隨后研究人員以[HTMG][Triz]為催化劑，測試了反應條件對喹唑啉-2,4（1H，3H）-二酮產量的影響。產品收率在很大程度上取決于40–50 °C范圍內的反應溫度，當溫度升至50 °C時，產率提高至96％，同時CO₂壓力與催化劑的量的變化對產率提升不大。對合成喹唑啉-2,4（1H，3H）-二酮的動力學圖研究發現，產品收率從最初的57％（2小時）增加到94％（6小時），當反應時間延長至7小時時，可獲得98％的產品收率。

圖4. 催化劑的循環測試

（圖片來源：ACS Sustainable Chem. Eng.）

圖5. 與其它催化劑的對比

（圖片來源：ACS Sustainable Chem. Eng.）

研究人員對[HTMG][Triz]循環性能進行測試發現，該催化劑使用五次活性也不會顯著降低。[HTMG][Triz]的FTIR和¹H NMR波譜測試發現觀察到再循環的[HTMG][Triz]的特征峰與新鮮催化劑幾乎相同，表明[HTMG][Triz]催化劑具有**的穩定性和可回收性。并且與其它催化劑相比，該催化劑具有反應條件較為溫和，產率較高的優點。

綜上所述，研究人員將三唑離子液體用于催化CO₂與2-氨基芐腈及其衍生物合成喹唑啉衍生物，并且具有較高催化活性的同時還具有可重復使用的能力，有望將來應用于工業上催化合成喹唑啉衍生物。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acssuschemeng.9b07242

原文作者：

Fusheng Liu, Ran Ping, Yongqiang Gu, Penghui Zhao, Bin Liu, Jun Gao and Mengshuai Liu

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