【成果簡介】

中科院化學所王棟教授課題組在氨基官能化的碳納米管表面合成了一種高度有序的二維COF，該COF具有高的結晶性，規則的孔隙結構以及高的化學穩定性。同時，由于骨架中引入了碳納米管，NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA作為電容電極材料的電化學性能得到了提高。該工作題為Interfacial synthesis of orderedand stable covalent organic framework on amino-functionalized carbon nanotubewith enhanced electrochemical performance，于2017年5月發表于Chemical Communications（IF: 6.29 ）

【圖文導讀】

將2,5-二羥基對苯二甲醛與氨基官能化的碳納米管懸浮液（1 ml）預先混合均勻，然后與分散在0.1 ml 6M HOAc和二惡烷/均三甲基苯(1 mL, 2:1 in v/v)中的化學定量的4,4',4''-(1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三-苯胺反應，得到NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA。

圖1. NH₂-f-MWCNT表面合成COF_TTA-DHTA層示意圖。TAA和DHTA通過亞胺鍵連接來構建COF_TTA-DHTA

圖2. （a）NH₂-f-MWCNT的TEM圖像；NH₂-f-MWCNT濃度為（b）5mg mL^?1和(c) 10 mg mL^?1時，120℃反應24h合成的NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA的TEM圖像；（d）MWCNT@COF_TTA-DHTA(MWCNT濃度10 mg mL^?1)的TEM圖像。

圖3.（a）NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA, MWCNT@COF_TTA-DHTA和 NH₂-f-MWCNT的PXRD圖；（b）NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA（菱形）, MWCNT@COF_TTA-DHTA （六邊形）和 NH₂-f-MWCNT（三角形） 77K的N₂吸附解吸等溫線

以上結果表明，MWCNT表面的氨基對于獲得具有**結晶性、高比表面積和孔道規則的高度有序多孔COF結構起著至關重要的作用。MWCNT上的氨基不僅可以改善在溶劑中的分散性，還有助于將DHTA分子吸附并共價固定在MWCNT表面。被固定的的DHTA分子可作為COF_TTA-DHTA生長的核，還可作為將形成的COF層錨定在MWCNT表面的停靠位點。NH2-f-MWCNT周圍單體濃度的增加將促進COF層的生長。結合COF_TTA-DHTA的結構特征及其沿c軸的優先生長，在NH2-f-MWCNT表面形成了具有顯著有序多孔結構和高結晶度的COF層。

圖4. （a）基于NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA（黑色），COF_TTA-DHTA（紅色），NH₂-f-MWCNT（藍色），MWCNT@COF_TTA-DHTA（品紅）的電化學電容器在1MNa₂SO₄中掃描速率為100 mV s^?1的CV曲線；（b）NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA在不同掃描速率下的CV曲線；（c）基于NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA的電極在電流密度為2 A g^?1，1.3 A g^?1，0.4 A g^?1下的恒流充放電曲線；（d）基于NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA的電化學電容器的循環穩定性測試

【小結】

中科院化學所王棟教授課題組在氨基官能化的碳納米管表面合成了一種高度有序的二維COF，該COF具有高的結晶性，規則的孔隙結構以及高的表面積。修飾的氨基對于獲得這些結構優點是必不可少的。NH₂-f-MWCNT@COF_TTA-DHTA作為超級電容器的電化學性能得到了提升。該工作表明表面改性是設計和合成具有預期功能的COF并改進性能的**方式。基于多種材料合成**的COF對于探索COF的潛在應用具有重要意義。

文獻鏈接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/cc/c7cc01902e

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