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石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間：2021-11-09 作者：axc 分享到：

墨相氮化碳(g-C3N4)因其穩(wěn)定的物理化學(xué)性能和良好的生物相容性而受到研究者關(guān)注。與塊體g-C3N4相比,石墨相氮化碳量子點(diǎn)(g-CNQDs)尺寸更小、熒光效率更高,且具有量子限域效應(yīng),因此擁有特殊的理化性質(zhì)與更好的光催化性能我們通過(guò)石墨相氮化碳量子點(diǎn)(g-CNQDs)在催化劑、離子檢測(cè)、生物傳感與診療等領(lǐng)域的.新應(yīng)用研究進(jìn)展;指出了目前石墨相氮化碳量子點(diǎn)(g-CNQDs)在結(jié)構(gòu)性質(zhì)和應(yīng)用等研究方面的重點(diǎn)和難點(diǎn)

石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs的結(jié)構(gòu)性質(zhì)

g-C3N4屬于n型半導(dǎo)體材料,擁有獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu),禁帶寬度為2.7eV,能夠吸收波長(zhǎng)小于460nm的可見(jiàn)光。其主要組成元素C、N均為地球上非常豐富的元素,在氮化碳分子結(jié)構(gòu)中,C、N原子均為sp2雜化,相間排列,元素之間以α鍵相連組成一個(gè)六邊形結(jié)構(gòu),主要為三嗪環(huán)(C3N3)或七嗪環(huán)(C6N7)這兩種單元結(jié)構(gòu)(如圖1所示);單元之間通過(guò)N原子連接,形成無(wú)限延展的π共軛結(jié)構(gòu),兩種不同的單元結(jié)構(gòu)分別組成s-三嗪環(huán)(圖1(a))和3-s-三嗪環(huán)(圖1(b))。通常將3-s-三嗪環(huán)作為研究g-C3N4的基本單元,這種獨(dú)特的三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)和高度縮合使g-C3N4的物化性質(zhì)很穩(wěn)定,不溶于酸堿等溶液,而且綠色無(wú)毒;另外,g-C3N4可以通過(guò)富氮的有機(jī)物熱聚縮合制備,相比于一般有機(jī)物在300℃左右就會(huì)發(fā)生分解,g-C3N4表現(xiàn)出很高的熱穩(wěn)定性,在600℃以下能穩(wěn)定存在,結(jié)構(gòu)和質(zhì)量不會(huì)發(fā)生明顯的變化;當(dāng)溫度升高到600℃以上g-CNQDs會(huì)逐漸分解;750℃時(shí),g-C3N4就會(huì)完全分解。

圖1 g-C3N4的主要組成部分[4]:s-三嗪環(huán)(a)和3-s-三嗪環(huán)(b)

石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs的應(yīng)用

一、石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs在催化劑方面的應(yīng)用

基于g-CNQDs的復(fù)合光催化劑材料,半導(dǎo)體之間異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的形成可以**地降低光生電子與空穴的復(fù)合,從而增強(qiáng)對(duì)可見(jiàn)光的吸收能力,提高催化體系的量子效率;同時(shí),g-CNQDs基復(fù)合材料比塊狀催化劑具有更高的精度,以原子水平洞察催化反應(yīng)的過(guò)程,研究材料結(jié)構(gòu)與其相應(yīng)性能之間的相互關(guān)系，將g-CNQDs接枝到傳統(tǒng)光催化劑單晶TiO2納米管(TiO2 NTAs)時(shí),由于g-CNQDs的窄帶隙和量子尺寸效應(yīng),光在g-CNQDs/TiO2 NTAs中多次反射而促進(jìn)了光的捕獲;同時(shí)TiO2 NTAs的約束作用**了g-CNQDs的自聚集和浸出,使其在光電催化中具有良好的穩(wěn)定性，

圖2 g-CNQDs/TiO2NTAs在太陽(yáng)光下電荷分離過(guò)程示意圖

二. 石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs在離子檢測(cè)的應(yīng)用

g-CNQDs利用自身的熒光猝滅和共振能量轉(zhuǎn)移等光學(xué)特性,可以作為一種快速、高選擇性的離子傳感器應(yīng)用于生物樣品和環(huán)境樣品中，合成了S、O共摻雜的光致發(fā)光SO-g-CNQDs高靈敏度傳感器,利用Hg2+對(duì)SO-g-CNQDs熒光猝滅的光學(xué)特性,對(duì)溶液中Hg2+的選擇性敏感檢測(cè),檢測(cè)限約為0.01nmol/L。Hg2+與g-CNQDs的復(fù)合形成涉及到氮化碳的p離域電子基團(tuán),實(shí)際上是熒光猝滅的原因。基于Hg2+能使g-CNQDs熒光猝滅機(jī)制,分別向被檢測(cè)的水樣中添加S2-[41]或I-[11],使結(jié)合的Hg2+形成HgS或HgI2,并促使g-CNQDs的熒光特征重新顯現(xiàn),通過(guò)這種“ON-OFF-ON”熒光響應(yīng)機(jī)制,可以選擇性、靈敏地檢測(cè)水介質(zhì)中的Hg2+、S2-或I-,起著雙重作用。

三、石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs在生物傳感與診療的應(yīng)用

綠色無(wú)毒的g-CNQDs在電化學(xué)發(fā)光(ECL)領(lǐng)域受到了越來(lái)越多的關(guān)注。在共反應(yīng)物(如K2S2O8)存在下,g-CNQDs會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)而穩(wěn)定的ECL信號(hào);當(dāng)g-CNQDs與受體共存時(shí),二者之間的共振能量轉(zhuǎn)移(RET)機(jī)制將使g-CNQDs的ECL信號(hào)猝滅，由此構(gòu)建了一種基于ECL-RET機(jī)制的超靈敏DNA分析的新型ECL傳感系統(tǒng),在Hai-DNA末端連接金納米粒子(AuNPs)形成信號(hào)探針,當(dāng)信號(hào)探針吸附在g-CNQDs上時(shí),二者之間發(fā)生共振能量轉(zhuǎn)移降低了g-CNQDs的信號(hào);目標(biāo)DNA(T-DNA)的存在可以破壞Hai-DNA的環(huán)狀結(jié)構(gòu),并從g-CNQDs中分離出AuNPs,相應(yīng)地,阻礙了ECL共振能量轉(zhuǎn)移,可以再次恢復(fù)ECL信號(hào)(如圖3所示)。

圖3 ECL生物傳感器的制備和T-DNA的檢測(cè)原理圖

四、石墨相氮化碳量子點(diǎn)g-CNQDs在光電器件的應(yīng)用

過(guò)在活性層中摻雜g-CNQDs溶液,將g-CNQDs應(yīng)用于體相異質(zhì)結(jié)(BHJ)聚合物太陽(yáng)能電池(PSC)。g-CNQDs的摻雜增大了活性層和空穴傳輸層之間的界面接觸,促進(jìn)了從導(dǎo)電聚合物給體到富勒烯受體的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移,從而使BHJ-PSC光電性能得以增強(qiáng)。