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α-環(huán)糊精誘導(dǎo)金納米棒組裝實(shí)驗(yàn)及機(jī)理探討

發(fā)布時(shí)間：2021-07-08 作者：axc 分享到：

利用環(huán)糊精與吸附于金納米棒表面的十六烷基三甲基溴化銨(CTAB) 的主客體作用，實(shí)現(xiàn)了金納米棒在水溶液中的肩并肩組裝和頭對(duì)頭組裝，初步揭示環(huán)糊精與CTAB 的超分子主客體作用是金納米棒組裝的主要誘因。

1.α-環(huán)糊精誘導(dǎo)金納米棒組裝的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

在無(wú)需預(yù)先對(duì)金納米棒進(jìn)行表面化學(xué)修飾的條件下，溶液中CTAB 表面包覆的GNRs 可以在環(huán)糊精(α-CD) 的誘導(dǎo)下發(fā)生自組裝，并且α-CD 濃度對(duì)GNRs 的溶液相組裝形式有很大影響。吸收光譜測(cè)試結(jié)果初步表明，隨著α-CD 的引入，納米棒在較低α-CD 濃度下可發(fā)生肩并肩的組裝，而在較高α-CD 濃度下金納米棒更傾向于發(fā)生頭對(duì)頭的組裝。

實(shí)驗(yàn)中選取兩個(gè)**α-CD 濃度，細(xì)致考察了GNRs 組裝體系吸收光譜隨時(shí)間的變化，并對(duì)組裝體進(jìn)行了TEM觀測(cè)。當(dāng)加入α-CD 的濃度為1.125 mmol?L?1 時(shí)(圖1a)，靜置~30 s后測(cè)試的光譜與原始GNRs吸收光譜相比，長(zhǎng)軸方向SPR吸收峰(LSPR)強(qiáng)度減弱并且發(fā)生明顯藍(lán)移，同時(shí)橫軸方向SPR 吸收峰(TSPR) 發(fā)生明顯紅移，這意味著GNRs 在α-CD加入后迅速發(fā)生肩并肩組裝，該結(jié)論與TEM 觀測(cè)結(jié)果相符。當(dāng)加入α-CD 的濃度增大到1.175 mmol?L?1 時(shí)(圖1b)，靜置~30 s 后測(cè)試的吸收光譜與原始GNRs 光譜相比，發(fā)生明顯下降，且LSPR 強(qiáng)度降低并且發(fā)生明顯紅移和寬化，這意味著GNRs 發(fā)生了頭對(duì)頭組裝現(xiàn)象，該結(jié)論與TEM 觀測(cè)結(jié)果相符。

圖1 不同濃度α-CD 誘導(dǎo)GNRs 組裝的吸收光譜和**TEM 照片：(a) 1.125 mmol?L?1; (b) 1.175 mmol?L?1。

2. α-環(huán)糊精誘導(dǎo)金納米棒組裝的機(jī)理探討

進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，環(huán)糊精空腔尺寸可**影響GNRs 組裝，即空腔更小的α-CD 比β-CD 能在更低濃度誘導(dǎo)GNRs 組裝；α-CD 濃度需要達(dá)到一定值才能誘導(dǎo)GNRs 組裝；向α-CD 誘導(dǎo)GNRs 組裝的體系中加入高濃度的CTAB 后，可以阻止GNRs 組裝。

根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果，提出了α-CD 與CTAB 主客體作用誘導(dǎo)GNR 組裝的可能機(jī)理(圖2)：α-CD **與溶液中游離的CTAB 發(fā)生包合作用，然后再與GNR 表面吸附的CTAB 相互作用形成包合物，進(jìn)而導(dǎo)致GNR 表面雙層CTAB 結(jié)構(gòu)破壞，部分CTAB 從GNR 表面脫離，使得GNR 表面電荷減少，溶液中的GNR 逐漸失去穩(wěn)定性，從而發(fā)生相互聚集或組裝。在α-CD 濃度較低時(shí)，它們與GNRs 表面少量CTAB 發(fā)生包合作用，GNRs 的穩(wěn)定性略微降低，并以較慢的速度發(fā)生自組裝，形成棒狀粒子的優(yōu)先聚集方式，即肩并肩組裝體。當(dāng)α-CD 濃度較高時(shí)，它們與GNR 表面大量CTAB 都發(fā)生明顯的包合作用，GNRs 極不穩(wěn)定，發(fā)生快速聚集，形成動(dòng)力學(xué)控制條件下的頭對(duì)頭組裝體。