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熒光標記

多孔納米

斜塔[6]芳烴功能化金納米粒子(CLT6-AuNPs)的綠色合成

發布時間：2021-06-02 作者：axc 分享到：

金納米粒子（AuNPs）由于其獨特理化性質，在催化、傳感、檢測、生物醫學、電子等領域得到了廣泛應用。然而，這些應用領域的快速發展也對AuNPs的穩定性和功能性提出了更高的要求，如對污染物和生物受體的特異性識別能力。表面改性已成為一種普遍**的策略。近年來，改性劑——水溶性超分子大環因其**的穩定性和獨特的主客體識別能力而備受關注，如本文中的斜塔[6]芳烴（LT6）。

強而快的化學還原已成為合成的主流策略，但大多數還原劑不僅占據了AuNPs的催化活性位點，還引入了生物毒性，阻礙了其在生物醫學中的應用。近年來，在不添加還原劑的條件下，通過水熱法制備了幾種水溶性超分子大環功能化AuNPs。但由于不明確的還原機制和苛刻的反應條件，限制了AuNPs的大規模生產和應用。

基于以上研究背景，采用一種無需外加能量和還原劑的合成方法合成出了CLT6功能化的金納米顆粒AuNPs（CLT6-AuNPs），用于檢測敵草快除草劑。由于CLT6的空腔結構，粒徑可控的CLT6-AuNPs在敵草快的無標記檢測中表現出良好的穩定性和主客體識別能力。CLT6-AuNPs的合成與表征：

作者采用一種簡便的方法合成AuNPs，僅將CLT6:HAuCl4 = 1:1在水中混合24h，溶液變為酒紅色，得到CLT6-AuNPs（方案1）。在圖1中，XRD實驗證實：CLT6-AuNPs的衍射峰對應于面心立方Au。HR-TEM顯示：相鄰平面的距離與Au（111）平面（2.35?）的距離相匹配，證明了CLT6-AuNPs已被成功制備。FT-IR中，觀察到了O?Au配位鍵和Au的特征譜帶(?COO?：1654和1407cm-1)。此外，通過調節CLT6與HAuCl4的摩爾比可控制CLT6-AuNPs的粒徑，同時，CLT6-AuNPs的表面等離子體共振（SPR）從539 nm藍移到518 nm。因此，在無需外加還原劑的條件下，通過一步合成策略成功制備了尺寸可調的CLT6-AuNPs。

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方案1 CLT6-AuNPs用于檢測敵草快的示意圖，并在一系列對照化合物的協助下證明了CLT6在AuNP合成中的還原機制。

圖1 (a)CLT6和CLT6-AuNPs的FT-IR光譜；(b)XRD圖譜；(c)CLT6-AuNPs的HR-TEM圖像；(d)從不同比例的HAuCl4和CLT6獲得的CLT6-AuNPs的紫外-可見光譜和照片[HAuCl4] = 0.25 mM。

最后，作者進一步驗證了CLT6-AuNPs的主客體性質，并證明了對有毒農藥敵草快的無標記檢測。**，1H NMR和紫外?可見光譜表明，CLT6在水中可與敵草枯形成穩定的2:1絡合物。然后，在加入敵草快后，CLT6-敵草快在主?客體相互作用的驅動下相互聚集，導致SPR峰逐漸紅移和吸光度降低（圖4c）。此外，CLT6-AuNPs的**吸收峰處的吸光度與敵草快濃度之間存在很強的線性關系（1?8μM），說明敵草快檢測的可行性和準確性（圖4d）。這些結果表明CLT6-AuNPs延續了CLT6的主客體性質。