普魯士藍-Zn基變色/儲能多功能器件的研究

  電致變色玻璃是一類在外加電場作用下可以穩定、往復改變光學性能的下一代智能玻璃。由于賦予了玻璃可調節的光學性能，電致變色玻璃有望為眾多應用場景中帶來革命性進步。近期，基于電致變色玻璃的無級變色玻璃和自隱式攝像頭分別成功應用于京張智能高鐵與一加Concept One概念機，大幅提升了安裝設備的智能性與功能性。目前，電致變色玻璃普遍采用濺射法制備的5層或7層膜系結構，生產所需資金、設備、技術和生產成本要求都很高。因此，如何通過創新途徑降低電致變色玻璃成本，甚至開發出開發具有更多功能性的電致變色玻璃產品，是電致變色玻璃更大規模推廣應用的關鍵。

  從電化學原理角度來講，電致變色器件和電池、超級電容器具有相同的三明治結構和工作原理。因此，通過電致變色技術與電池/超級電容器技術的融合設計，有望進一步優化器件結構，開發出兼具變色和儲能特性的多功能器件。這類多功能器件可以通過顏色變化方式直觀顯示儲電量，也可以通過外加電場靈活調節透光率，并將玻璃轉變成為儲能電池，在節能建筑、智能窗口、節能顯示、可調光鏡面等領域具有廣闊的應用前景。在研究人員不懈 努力下，近年來對于這類多功能器件的結構設計與工作原理不斷取得研究進展，但器件的平均工作電壓（一般< 0.8 V）和能量密度仍然有待提高。

  圖1是普魯士藍（PB，Fe4III [FeII(CN)6]3）/Zn電致變色智能窗工作原理示意圖，在放電過程中，普魯士藍正極涂層通過K+和e-共插入反應還原為無色透明的普魯士白（PW）。同時，Zn負極失去e-發生電化學剝離，以Zn2+形式進入電解液中，用以補償正極反應消耗的K+和e-。在充電過程中，PW涂層釋放出K+和e-再次氧化成PB，而電解液中Zn2+在外電場作用下被再次電鍍到Zn負極表面，從而完成一個顏色變化周期（也即一個充放電過程）。該器件的工作原理與二次鋅離子電池基本相同。

  圖2a-b)顯示器件的透過率隨著放電電壓的降低而逐漸增加，器件在褪色前后的透光率變化高達84.9％（波長633 nm處），對應于圖1a中的褪色（放電）反應。圖2c-d顯示在外部電壓脈沖刺激下，器件出現明顯的電流和透光率響應，說明變色反應伴隨有**的電荷存儲過程，器件褪色和著色切換速度分別為4.1 s和4.6 s。圖2e為器件在10小時開路狀態下的透光率變化曲線（633 nm處）。在透明態時，透過率在1 h和10 h后僅降低4.4％和12.9％；在著色態時，透光率在10 h內幾乎沒有變化；說明該器件在開路條件下保色性好，可以在斷電條件下保持較為恒定的光學性能。圖2h顯示了器件在透明和著色狀態下的開路電壓變化，放置10小時后器件開路電壓分別為1.16V和1.28 V，自放電造成的電量損失很小。

  圖3a中氧化還原峰證明K+在普魯士藍正極中發生了嵌入/脫嵌反應。在20 mVs-1掃描速率對器件進行2000次循環伏安測試發現（圖3b），器件僅在前500個循環容量稍有衰減，在以后的2000次循環中容量保持穩定，證明器件具有出色的循環穩定性。圖3(c-d)顯示了器件在0.07-3.5 A m-2的電流密度范圍內的恒電流充放電（GCD）曲線和倍率特性，可見器件充放電平臺穩定、電壓極化小、倍率性能較好。圖3e為器件的2000次恒電流充放電測試結果，循環后的器件剩余約75％的初始容量（從62.7到46.7 mAh m-2），并保有**的電致變色能力（在633 nm處透過率調制能力 = 78.7％，圖3f-g），再次證實了器件良好的循環穩定性。圖3h-i顯示，兩個串,的PB/Zn器件的開路電壓可達2.84V，能輕松點亮一支紅色的商用LED，表明其具有作為二次電池使用的潛力。

  圖4證明低鋅離子濃度電解液不僅可以同時穩定鋅負極和普魯士藍正極，而高鋅離子濃度電解液中器件的性能衰減主要由普魯士藍正極中缺陷濃度增加有關。

  作者通過電致變色玻璃與水系鋅離子電池融合設計理念，全面優化設計了電極、電解液材料以及器件的化學反應路徑，開發了長壽命、高輸出電壓的電致變色-儲能一體化多功能器件。該裝置不僅可通過調節可見光透過率提升建筑物的節能性與居住舒適度，而且具有**的儲能能力，可以用作備用電源或智能電網組建，提高建筑物-新能源發電系統的集成度。這種多功能器件的設計概念對于下一代電致變色窗的開發具有一定的啟示意義。

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