仿酶鐵卟啉配合物同時(shí)**催化氧氣還原和析氧反應(yīng)的介紹
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一種仿酶鐵卟啉配合物，是通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)使咪唑配位在鐵卟啉軸向上，成功模擬細(xì)胞色素c氧化酶的鐵卟啉中心。發(fā)現(xiàn)，通過引入這種仿酶的軸向咪唑配體，能實(shí)現(xiàn)同時(shí)**催化氧氣還原和氧氣析出反應(yīng)。這也是目前為數(shù)不多的能同時(shí)催化氧氣還原和析氧反應(yīng)的分子催化劑。
研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)電子能快速傳遞到鐵卟啉中心以及Fe-O2與質(zhì)子有適當(dāng)?shù)南嗷プ饔昧r(shí)，氧氣還原是一個(gè)4e-反應(yīng)過程，產(chǎn)物是水。然而目前大部分報(bào)道的鐵卟啉催化劑僅顯示出中等的氧還原催化活性，半波電位小于0.8 V。因此依舊需要設(shè)計(jì)更高活性的鐵卟啉分子催化劑。后來有學(xué)者發(fā)現(xiàn)，在自然界中，細(xì)胞色素c氧化酶能**催化氧氣還原反應(yīng)和中心鐵卟啉的配位環(huán)境有很大關(guān)系。在細(xì)胞色素c氧化酶中，中心鐵卟啉配位了一個(gè)來自組氨酸的咪唑基團(tuán)。并且，已經(jīng)證明，這種在鐵卟啉軸向上連接的咪唑基團(tuán)可以起到“推動(dòng)作用”。該作用有利于提高中心金屬電子云密度，利于氧氣和鐵卟啉結(jié)合以及O-O鍵斷裂，從而提高了鐵卟啉催化氧氣還原為水的活性和選擇性。曹睿教授設(shè)計(jì)的種仿酶鐵卟啉配合物就具有這種優(yōu)點(diǎn)。并且，這種結(jié)構(gòu)對(duì)促進(jìn)電催化析氧反應(yīng)活性也有很大作用。
在氧氣還原反應(yīng)中，仿酶鐵卟啉配合物的氧氣還原性質(zhì)明顯提升，和無咪唑基團(tuán)修飾的鐵卟啉配合物相比，半波電位提高了160 mV，電子轉(zhuǎn)移數(shù)接近4。在析氧反應(yīng)中，當(dāng)電流密度為10 mA/cm2時(shí)，仿酶鐵卟啉配合物析氧電位比無咪唑配位的鐵卟啉配合物降低了150 mV。通過理論計(jì)算表明，在氧氣析出過程中，軸向咪唑的存在有利于O-O鍵的形成，因此這種分子結(jié)構(gòu)優(yōu)化的鐵卟啉配合物對(duì)氧氣析出反應(yīng)也有促進(jìn)作用。
當(dāng)該仿酶鐵卟啉催化劑應(yīng)用于堿性鋅-空氣電池中時(shí)，顯示出較高的開路電位（1.45 V）。在測(cè)試充放性質(zhì)時(shí)，其活性能和貴金屬催化劑相媲美。同時(shí)，這種仿酶鐵卟啉催化劑在穩(wěn)定性測(cè)試中也表現(xiàn)**。
目前為止，很少有分子催化劑能同時(shí)**催化氧氣還原和析氧反應(yīng)，并且還沒有金屬卟啉催化劑報(bào)道應(yīng)用于鋅-空氣電池領(lǐng)域。此項(xiàng)工作提出了**個(gè)基于分子卟啉的鋅-空氣電池催化劑，證明了分子電催化劑在能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)方面獨(dú)特優(yōu)勢(shì)和應(yīng)用前景。
西安齊岳生物提供卟啉，酞菁相關(guān)定制服務(wù)，定制產(chǎn)品如下：
星狀磷光鉑(II)卟啉光敏劑(Pt-1,Pt-2和Pt-3)
5-[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]-10,15,20-三苯基卟啉
5-(4-羥基苯基)-10,15,20-三(4-三甲硅基苯基)卟啉
5-(4'-羥基苯基)-10,15,20-三(4'-三甲硅基苯基)卟啉
5-(4-羧基苯基)-10,15,20-三(4-甲氧基苯基)卟啉
5,10,15,20-四[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]卟啉
Meso 四(對(duì)羥基苯基)卟啉[T(OH)4PP]
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